Antiga residência do colecionador e industrial Raymundo Ottoni de Castro Maya, em Santa Teresa, a casa é conhecida desde 1876 como Chácara do Céu. Sua construção atual, projetada em 1954 pelo arquiteto Wladimir Alves de Souza, destaca-se pela modernidade das soluções arquitetônicas e por sua localização, que integra os jardins e permite magnífica vista de 360 graus sobre a cidade e a baía da Guanabara.

O museu tem cerca de oito mil peças entre pinturas, gravuras, desenhos,esculturas e mobiliário. Destaque para as obras de Matisse ("O Jardim de Luxemburgo"), Modigliani, Monet, Marcoussis, Dali, Picasso, Miró, Di Cavalcanti e Portinari, e para as 490 aquarelas e 61 desenhos de Debret. Ao lado, ligado por uma passarela, fica o Parque das Ruínas.